彭莹莹课题组与合作者揭示双层镍酸盐超导的关键条件

近日，北京大学物理学院量子材料科学中心彭莹莹课题组与浙江大学谢燕武课题组、南京大学卢毅课题组合作，对处于绝缘、超导和金属态的双层镍酸盐薄膜开展了系统的共振X射线谱学研究，阐明了氧化学计量与外延应变在常压超导形成中的不同作用。研究表明，外延应变本身不足以诱导超导：适宜的氧化学计量是建立相干层间电子通道的前提，外延应变则在此基础上进一步增强层间耦合。相关成果以“Interlayer hybridization promotes superconductivity in bilayer nickelates”为题，2026年9月23日在线发表于《自然材料》（Nature Materials）。 

高温超导的微观起源至今仍是凝聚态物理最重要的未解问题之一。近年来，双层Ruddlesden–Popper（RP）镍酸盐受到广泛关注：其块体材料可在高压下实现约100 K的超导，外延薄膜则可在常压下进入高温超导态。与电子结构高度二维化的铜氧化物不同，双层镍酸盐除具有面内Ni 3d_x²−y²和O 2p_x,y电子态外，相邻NiO₂层还可通过顶点氧形成Ni 3d_z²–O 2p_z–Ni 3d_z²层间通道。这一连接双层NiO₂面的电子通道究竟只是与超导同时出现，还是超导形成的关键条件，是理解双层镍酸盐的重要问题。 

已有研究发现，提高氧含量和施加压缩外延应变均可推动双层镍酸盐向超导态演化，但两者在实际薄膜中往往同时变化。氧缺陷既会改变载流子浓度，也会破坏局域Ni–O配位；外延应变则会调节Ni–O–Ni键角和层间跃迁。因此，仅凭氧含量或应变与超导的同步变化，难以判断二者是否发挥相同作用及其作用层级。为将这两个因素区分开来，研究团队制备了处于绝缘、超导和金属不同状态的高质量LaPr₂Ni₂O_7+δ外延薄膜，并在表面覆盖约1 nm厚的保护层以减缓氧损失，使样品的超导转变温度在谱学测量前后保持稳定。这一设计使研究团队能够直接探测稳定超导薄膜的电子结构和磁性结构。样品序列中最关键的对照是一块8 nm厚的绝缘薄膜：它与超导薄膜厚度相近并承受相同的外延应变，却仍不超导。研究团队随后结合X射线吸收谱（XAS）、共振非弹性X射线散射（RIXS）和共振弹性X射线散射（REXS），系统比较了各样品的电子态、轨道激发和磁有序。 

X射线吸收谱测量揭示了从绝缘态到超导态和金属态的轨道选择性重构（图1）。绝缘样品的谱学特征与内层顶点氧缺失相符：连接相邻NiO₂层的顶点氧一旦缺失，Ni 3d_z²–O 2p_z–Ni 3d_z²通道便会受到破坏，d_z²电子也更趋局域化。尤其重要的是，即使薄膜承受与超导样品相同的外延应变，只要氧化学计量不合适，仍无法建立足够相干的层间电子通道，体系依旧保持绝缘。适宜的氧化学计量首先为相干层间杂化的建立提供必要条件；在此基础上，外延应变使Ni–O–Ni键角趋近180°，增强轨道重叠和层间跃迁，从而进一步强化层间电子耦合。

图1：X射线吸收谱揭示绝缘—超导—金属演化中的轨道选择性重构。 实验与计算表明，氧含量显著调控轨道占据和层间杂化；应变本身不足以建立有效层间电子通道，合适的氧化学计量是关键前提。

层间电子通道的建立还伴随着磁性的系统重构（图2）。绝缘薄膜中存在明显的静态自旋密度波，其波矢和温度演化与常压单晶中的结果相近；进入超导态后，这一静态有序受到显著抑制。与此同时，磁激发并未消失，其特征能量基本不变，但谱峰明显展宽，说明电子巡游性的增强使自旋激发受到更强阻尼。因此，超导出现并不意味着磁性完全消失，而是静态磁序受到抑制、动态自旋关联仍然保留。轨道杂化、层间相干性和磁性演化由此被纳入同一微观图像。

图2：层间通道的建立伴随磁性重构。超导样品中的静态自旋密度波显著受抑，而低能磁激发仍然保留，其特征能量基本不变、阻尼明显增强。 

研究结果揭示了从绝缘态经超导态到金属态的统一物理图像（图3）。内层顶点氧空位不仅减少空穴，还会破坏层间通道、促进电子局域化并稳定静态自旋密度波。随着顶点氧得到补充，空穴浓度增加，近费米能级的d_z²态逐步金属化，相干层间通道得以建立；进入超导区后，静态自旋密度波受到抑制，而具有相近特征能量的磁激发仍然保留。层间耦合的增强并不意味着超导会单调增强。继续增加氧含量后，金属样品虽然与超导样品具有相近的应变和轨道特征，但电子关联进一步减弱，体系转变为非超导金属态。计算表明，这一过掺杂趋势可由额外的间隙氧解释。由此形成完整的“超导窗口”：氧缺陷过多时，层间通道被破坏、电子趋于局域；氧化学计量和应变适宜时，相干层间杂化建立，静态自旋序受到抑制并出现超导；继续增加载流子后，电子关联减弱，超导再次消失。

 

图3：绝缘—超导—金属演化的微观图像。氧化学计量决定层间通道能否建立，外延应变进一步增强层间耦合；超导只出现在层间相干性、载流子浓度与磁关联达到适当平衡的窗口。

这一结果表明，理解双层镍酸盐不能简单沿用铜氧化物的二维电子图像。在双层镍酸盐中，面内d_x²−y²态构成巡游电子的基本骨架，而面外Ni 3d_z²与O 2p_z形成的层间杂化也是超导的重要条件。稳定超导薄膜、同应变绝缘对照以及绝缘—超导—金属完整样品序列，使研究团队能够进一步确定不同调控因素的作用层级，并识别超导出现的有限窗口。 

该工作阐明了氧化学计量与外延应变的不同的作用：前者决定相干层间通道能否建立，后者进一步增强层间跃迁；层间相干性的形成同时伴随静态磁序受到抑制和动态磁关联保留。这一微观图像不仅澄清了双层镍酸盐常压超导形成的关键条件，也为通过氧位点调控与界面应变工程协同设计镍基超导材料提供了物理依据。 

北京大学物理学院量子材料科学中心2022级博士研究生张世龙、浙江大学博士后张蒙和南京大学博士生罗琪凌为论文共同第一作者；北京大学彭莹莹长聘副教授、南京大学卢毅教授和浙江大学谢燕武教授为论文共同通讯作者。相关X射线谱学实验在台湾同步辐射光源和柏林同步辐射线站完成。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和北京市自然科学基金等项目资助，其中张世龙的实验出访还得到北京大学物理学院博士生培优计划支持。

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41563-026-02750-z