孙栋课题组与合作者首次实验证实拓扑增强的超宽带二次谐波产生

近日，北京大学物理学院量子材料科学中心孙栋教授课题组联合中国科学院长春光学精密机械与物理研究所程晋罗研究员、湖南大学材料科学与工程学院潘安练教授等合作团队，在外尔半导体碲（Te）纳米片中观测到由拓扑能带结构增强的超宽带二次谐波产生（SHG），基频光波长范围覆盖1.2–5.0 μm，涵盖极具挑战性的中红外（MIR）。其非线性转换效率比传统二维非线性材料硒化镓（GaSe）高出两个数量级以上。相关成果以“Topologically enhanced giant broadband second-harmonic generation in Weyl semiconductor tellurium”（《外尔半导体碲中拓扑增强的超宽带二次谐波产生》）为题发表于《自然·通讯》（Nature Communications）。

SHG是一种典型的二阶非线性光学过程，可将两个低能光子相干合成为一个能量翻倍的高能光子，是实现频率转换、相干光源和全光信号处理的核心技术。在原子级厚度的二维材料中实现强且宽带的SHG，对推动片上集成中红外光子器件具有重要意义。然而，现有材料普遍存在响应波段窄、转换效率低的问题，尤其在中红外波段高效非线性材料极为稀缺。

拓扑能带工程为此提供了全新路径。理论预言，材料中由贝里联络（Berry connection）和贝里曲率（Berry curvature）所刻画的量子几何结构，可在特定条件下显著增强非线性光学响应。然而，针对SHG过程，这一“拓扑增强”机制长期缺乏清晰的实验证据。例如，早期在Weyl半金属TaAs中观测到的强SHG后被证实源于高能带尾共振，与低能Weyl费米子无直接关联；而近期有关Weyl半导体Te在近红外（0.7–2.5 μm）波段SHG的研究虽测得高达5.58 nm/V的二阶非线性极化率（χ⁽²⁾），却错误地将其归因于贝里曲率偶极子（Berry Curvature Dipole, BCD）——该机制本质上适用于低能带内跃迁（如太赫兹响应），与近红外主要由带间跃迁主导的物理图像不符，且其理论计算与已有实验存在显著偏差。

本研究通过将激发波长拓展至深中红外（5.0 μm），系统揭示了Te纳米片在整个1.2–5.0 μm波段内均具有巨大且宽带的SHG响应。实验提取的二阶非线性极化率χ⁽²⁾光谱在2.2 μm处达5.0 ± 0.4 nm/V，并呈现三个特征峰。结合第一性原理计算，研究团队明确指出：这些共振峰分别对应于价带与导带中三个不同外尔节点（Weyl points）附近的双光子带间共振跃迁。二次谐波的增强机制源于外尔节点附近巨大的贝里联络，而非贝里曲率偶极子。这一发现为“拓扑增强二次谐波”提供了直接、清晰的实验证据，澄清了此前机制解释中的争议。

得益于其超高非线性系数、强各向异性、超宽带响应以及与片上集成工艺的良好兼容性，Te纳米片成为极具前景的MIR非线性光学材料平台。该工作不仅为中红外频率转换、片上非线性光子器件等提供了高效、紧凑的材料解决方案，也为通过量子材料的拓扑工程探索更强 NLO响应提供了新的途径。 

图 1 | Te纳米片的晶体结构与SHG表征。a，Te纳米片沿 c 轴（上）和 a 轴（下）的晶体结构示意图。b，SHG测量实验装置示意图。c，基频光波长在 1.2 μm 至 5.0 μm 范围内的归一化SHG光谱。d，Te纳米片的光学图像。e，同一Te纳米片的归一化SHG强度分布图。f，4 μm 激发下SHG强度的典型功率依赖关系（对数坐标）；斜率为 1.93 的线性拟合结果，证实了SHG特有的平方依赖特性。g，不同线偏振激发下SHG信号的偏振态分布。

      本论文第一作者为北京大学与湖南大学联合培养博士研究生梁德琅，孙栋、程晋罗和潘安练为共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的支持。

      论文原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-65353-3