Physical Review X报道王楠林研究组关于铜氧化物高温超导体非平衡态光学性质的研究进展

  超导电性具有巨大的应用前景，因此提高超导转变温度一直是凝聚态物理领域经久不衰的研究课题。近年来超快激光诱导的“瞬态超导”是这方面一个令人惊奇的进展，特别是欠掺杂的YBa₂Cu₃O_6+x中这种瞬态超导甚至可出现在室温以上温度。这些报道引起了凝聚态物理领域的广泛关注，超快激光因此被视为进一步提高超导转变温度的全新手段之一。

    按照报道，“声子共振激发”是超快激光在YBa₂Cu₃O_6+x中诱导瞬态高温超导的必要条件，即需要调节泵浦光的能量与晶体结构中顶点氧原子c轴方向振动频率共振（能量在中红外区间，大约20 THz）才能诱导瞬态超导；而瞬态超导的判断则依据泵浦光激发后样品在太赫兹能量区域c轴方向光学常数的谱学特征。因此瞬态超导的诱导和识别都对超快光谱实验技术和相关分析有很强限制和要求：首先，需要能够实现波长（能量）可调的强场脉冲激光输出，目的是获得与声子能量共振的泵浦激光；第二，需要实现泵浦之后不同时间延迟的时域太赫兹光谱测量；第三，需要精确测量平衡态的光学常数，这是计算泵浦之后非平衡态光学常数的前提和基础；第四，需要考虑到泵浦光和太赫兹探测光在穿透深度上的巨大差别，即需要利用合适的数学模型进行复杂数值计算后给出泵浦光穿透深度范围内光学常数的行为。由于实验技术和数据分析等方面的复杂性，多年来这方面所有的实验结果均出自德国汉堡马普所Cavalleri 教授领导的一个研究组。当前该领域有许多疑问和重要问题尚待回答和解决，例如瞬态超导是否是所观察到的非平衡态光学响应的唯一可能解释？是否必须要求与声子能量共振的泵浦激光激发才能诱导出相关现象？

    近日，北京大学物理学院量子材料中心的王楠林研究组在Physical Review X期刊发表文章针对上述问题开展了深入研究。该研究组在基金委重大科研仪器设备研制专项支持下自主建设了“能量可调近红外到中红外强场脉冲激光泵浦-太赫兹探测”实验系统。他们利用脉宽35 fs，重复频率1 KHz，单脉冲能量3.2 mJ的800nm激光泵浦一台共享白光的双路输出光参量放大器，由光参量放大器输出的近红外光作为泵浦光、或由其输出的两路信号光（偏振互相垂直）在非线性光学晶体GaSe上差频得到载波相位稳定的中红外泵浦光。研究组首先利用傅里叶变换光谱技术测量欠掺杂铜氧化物高温超导体YBa₂Cu₃O_6+x 沿c轴方向宽广能量区间的反射谱，由Kramers-Kronig变换计算得到平衡态光学常数。之后利用不同能量的激光进行泵浦，研究了泵浦后不同时间延迟样品c轴方向在太赫兹波段的非平衡态光学性质。

    由于铜氧化物高温超导体具有准二维的晶体结构，体系导电载流子主要被束缚在两维的CuO₂层内，这些CuO₂层由导电比较差的原子层所隔开。因此正常态时体系沿c轴方向导电性很差、反射率较低；但是当体系进入超导态后，相邻 CuO₂层通过约瑟夫森效应耦合起来。超导凝聚在c轴方向太赫兹波段的光谱特征包括：反射率谱上出现一个陡峭的约瑟夫森等离子体边、电导率实部σ₁的低频谱重丢失、电导率虚部σ₂在零频附近出现发散。图1显示了超导转变温度55K的YBa₂Cu₃O_6.55样品c轴方向的平衡态光学性质。

图1 铜氧化物高温超导体YBa₂Cu₃O_6.55（T_c= 55 K）沿晶体 c 轴方向的平衡态光学性质。（a）反射谱，（b）电导率实部，（c）电导率虚部。样品在60 K和300K是处在正常态，5K是超导态。

    该研究组分别利用之前报道中可通过“声子共振激发”诱导“瞬态超导”的中红外泵浦光和远高于体系中所有集体激发模式的近红外泵浦光激发样品，发现当样品处于超导态时，中红外和近红外泵浦光激发均会拆散体系中的超导库珀对、产生准粒子激发，表现出瞬时的破坏超导，之后体系随时间延迟向原有的超导态弛豫；而当样品处于正常态时，c轴方向非平衡态光学响应表现出低频反射率增加、同时电导率实部和虚部也都增加的特征。分析表明这些特征同样可以由激光诱导的准粒子激发进行解释（见图2），因此“瞬态超导”不是这一现象的唯一可能解释。此外，欠掺杂的YBa₂Cu₃O_6+x对于共振中红外泵浦光和近红外泵浦光的非平衡态响应并没有显著差别，因此实验排除了“声子共振激发”是引发这一非平衡态光学响应的必要条件这一假定。

图2  YBa₂Cu₃O_6.55正常态对近红外泵浦光激发的非平衡态光学响应。（a）体系的泵浦-探测弛豫过程。（b-c）泵浦后不同时间延迟样品反射太赫兹电场在时域和频域上的变化。（d-e）不同时间延迟的非平衡态光学性质。

  北京大学量子材料中心博士生张思捷为文章的第一作者，王楠林教授为文章的通讯作者。该工作使用的大尺寸YBa₂Cu₃O_6+x晶体由上海交通大学姚忻研究组提供。相关结果于2020年3月4日在线发表在Physical Review X期刊上。该工作得到了国家自然科学基金委和国家重点研发计划的经费支持。

论文相关信息：

S. J. Zhang, Z. X. Wang, H. Xiang, X. Yao, Q. M. Liu, L. Y. Shi, T. Lin, T. Dong, D. Wu, and N. L. Wang*,” Photoinduced Nonequilibrium Response in Underdoped YBa₂Cu₃O_6+x Probed by Time-Resolved Terahertz Spectroscopy”, Phys. Rev. X 10, 011056 (2020).

https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.10.011056