王楠林课题组及其合作者利用超快激光在Ta2NiSe5中诱发多级以及稳定相变

量子物态调控是当今凝聚态物质科学的主要研究前沿之一，对信息科学技术的发展具有潜在的重大影响。对于复杂量子材料系统，由于其内部存在多种自由度的耦合，它们的竞争或合作会导致材料形成不同的量子涨落或量子有序态（如超导、磁性、密度波等）。通常人们通过改变温度、压力、磁场等手段可实现对其量子物态或性质的调控。近年来随着脉冲激光技术的发展，特别是基于具有超强瞬时电场的超短激光脉冲发展起来的超快实验技术正在成为调控和探测量子物态的先进手段之一。通常弱场激发下可利用超快光谱技术探测材料在激发后由非平衡态到平衡态的动力学弛豫过程，而强场脉冲激光激发则可能驱动量子材料发生超快时间尺度的相变。然而，超快脉冲激光诱导的稳定相变仍处于早期研究阶段，特别是对绝缘体到金属相变的研究。

近日，北京大学物理学院量子材料科学中心王楠林教授课题组及合作者结合脉冲激光激发与输运测量，报道了在广受关注的激子绝缘体候选材料Ta₂NiSe₅中脉冲激光所诱导的多级相变现象，并通过泵浦探测超快光谱和透射电子显微镜（TEM）技术，揭示了相变过程中的结构演化特征。

      该研究发现，在中等强度脉冲激光激发下，Ta₂NiSe₅中出现可逆的瞬态结构相变，主要体现在超快光谱中某些相干声子的消失；当脉冲激光场强大于某个阈值，将驱动体系到达一个新的稳定的低电阻态，且这一低电阻态可稳定持续到至少350K。进一步的超快光谱以及高分辨TEM实验均表明新的稳定态具有与原始体系完全不同的结构，进入了一个全新的“隐藏”物相。Ta₂NiSe₅体系光诱导的多级相变现象以及所诱导的新的稳定物相，为人们研究该体系的激子相互作用以及利用光场调控手段创造新的物相提供了重要参考。值得关注的是，通常改变温度、压力、磁场等外界参量对物质系统是缓变过程，可以视为绝热条件下的变化，而强场超短激光脉冲则可以驱动量子材料发生超快时间尺度、非绝热条件的相变，实现改变温度、压力、磁场等绝热变化途径完全不能达到的全新量子物态。这里光驱动的Ta₂NiSe₅体系达到的低电阻态正是这样一种情况。超快调控作为量子调控的崭新手段，对发现新现象、新效应有着重要意义。

      该工作发表于《自然·通讯》【Nature Communications 12, 2050 (2021)】。北京大学物理学院量子材料科学中心王楠林教授和松山湖材料实验室吴东副研究员是文章的共同通讯作者；量子材料科学中心博士研究生刘巧梅、松山湖材料实验室吴东副研究员和中科院物理所李建奇研究组李子安副研究员是文章共同第一作者。该工作得到了国家自然科学基金和科学技术部国家重点研发计划的经费支持。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-22345-3。

图1：(a) Ta₂NiSe₅的晶格结构；(b) 强场（3.5mJ/cm²）脉冲激光激相变前后的输运结果。插图为实验光路示意图；(c) Ta₂NiSe₅样品电阻随脉冲个数及不同电场强度的变化。

图2：Ta₂NiSe₅光诱导相变的超快时间分辨光谱分析。(a) 初始态(Pristine)及光诱导低电阻态(PI-LR)时域反射率光谱图。（b）初始态和低电阻态在低温50 K和高温350 K的声子对照谱图。（c）50 K-350 K变温过程中，初始态和低电阻态的声子演变过程。

图3：利用电镜TEM对初始态和光诱导低电阻（PI-LR）态的结构表征。(a)(b) Ta₂NiSe₅的原子模型图以及[1 1 0]方向投影的原子分布图。(c)(d)(e)分别为初始态在300 K时[1 1 0]方向的样品形貌图（衍射斑）、原子分辨图以及选区放大图。(f)(g)(h)是对PI-LR态的相同表征，分别对应于(c)(d)(e)。