李源、彭莹莹研究组与合作者发现铜氧化物超导温度与顺磁振子能量的定量关联

      铜氧化物高温超导材料具有在常压下最高的超导临界温度(T_c)。材料中的电子强关联性还导致了丰富的物理现象，研究者们一直都试图从这些复杂交织的自由度中找出超导库珀配对的关键驱动因素。其中的一个思路是寻找与T_c直接相关的能量尺度。正是在这一思路下，传统超导体中的同位素效应（较轻的同位素具有较高的T_c）强有力地支持了BCS理论的建立——原子质量决定了声子能量，而声子能量又与T_c直接相关。

      尽管许多研究者相信磁性相互作用在铜氧化物的超导配对中发挥了关键作用，但到目前为止，仍缺乏一个直接的实验表明磁性相互作用的强度与T_c之间具有明确关联。磁性相互作用的强度可以从磁激发的能谱上反映出来，这些激发谱在掺杂的铜氧化物中被称为顺磁振子。值得注意的是，掺杂可以改变T_c，但对顺磁振子的能谱影响不大，因此当我们说“与T_c关联”时，实际上是指与最佳掺杂时可达到的最高T_c关联。为了检查这样的关联是否存在，实验上就必须比较不同的铜氧化物，但随着化学成分的改变，我们如何才能知道（最佳）T_c 的变化主要与顺磁振子能量的变化有关，而没有受到其他因素的影响？本项工作的合作团队采取的策略是选择在一个高T_c的铜氧化物家族之内进行比较，这样可以减少“其他因素”的影响，最终，研究团队选择了T_c高达100 K级别的汞系铜氧化物家族。这个化合物家族的单晶样品十分难以合成，数年来，李源研究组在合成工艺上取得的重要进展(Physical Review Materials 2, 123401 (2018))，最终为本项工作的实施奠定了基础。

      本项工作由北京大学物理学院量子材料科学中心李源、彭莹莹课题组与德国马克思-普朗克研究所、卡尔斯鲁厄理工学院、以及英国钻石光源的研究人员合作完成。通过高精度的非弹性光子散射谱学（包括共振非弹性X射线散射，RIXS，和拉曼散射），研究团队首次测量并比较了汞系铜氧化物家族的前两种化合物(HgBa₂CuO_4+x，Hg1201；和HgBa₂CaCu₂O_6+x，Hg1212)中的顺磁振子能量。实验中最关键的发现是，从Hg1201到Hg1212 ，顺磁振子的能量在全谱范围内大约增加了20-30% [Fig. 1]。这一结果支持了磁性驱动的超导配对机制——两种材料的最佳T_c也恰好相差约30%。

      受这一结果启发，研究团队还进一步汇总了多个铜氧化物家族的有关数据，发现最佳T_c与顺磁振子能量之间有一个近似线性的关系[Fig. 2]。图中有几种化合物偏离了这一关系，但它们都有各自的不利于形成高T_c的因素（包括较强的无序、过小的电子跃迁距离等）。这一成果以“铜氧化物中的顺磁振子和高温超导电性”（ Paramagnons and high-temperature superconductivity in a model family of cuprates）为题，于2022年6月7日发表在Nature Communications期刊上。

      本项工作运用直接的谱学测量实验，在高质量样品中揭示了顺磁振子能量与T_c之间存在的一种近乎正比的关系。这一结果启发研究人员深入思考磁性配对的定量机制（或者说，对其他配对机制如何解释这一最新的发现提出了挑战）。北京大学物理学院量子材料科学中心王立晨博士（目前是德国马克思-普朗克研究所的洪堡博士后）、博士生何冠宏是论文的共同第一作者，李源和彭莹莹研究员是共同通讯作者。工作中的共振非弹性X射线散射实验在英国钻石光源的I21线站完成。本项工作得到了国家自然科学基金委以及科技部的多项经费支持。

      原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-30918-z

图1：(a-b)，在Hg1201上测量的RIXS代表性数据，面内动量转移量分别为Q_// = (0.46, 0)和(0.25, 0.25)，以倒格子单位(r.l.u.)表示。(c-d)，Q_// 沿高对称方向的光谱的排列图。拟合的顺磁振子峰由阴影区域显示。(e-h)，与a-d 对应的 Hg1212数据（整个能标高了20-30%）。

图 2：不同铜氧化物在最佳掺杂下的T_c，与（顺）磁振子能谱（由中子散射和 RIXS 测得）中提取的反铁磁相互作用强度关系图。插图为反铁磁相互作用J在铜氧面上的示意。