高鹏课题组与合作者在原子尺度上揭示极性斯格明子的拓扑相变过程

近日，北京大学物理学院量子材料科学中心、电子显微镜实验室高鹏教授课题组等利用原子分辨的原位扫描透射电子显微技术实现了对极性斯格明子在外电场下动力学演化与拓扑相变行为的观测，揭示了其相变机制与相互作用等，为其在下一代纳米电子器件中的潜在应用提供了指导信息。相关研究成果以“电场下极性斯格明子动力学”（Dynamics of Polar Skyrmion Bubbles under Electric Fields）为题，于2022年9月2日在线发表于《物理评论快报》（Physical Review Letters）。

类比由自旋构成的磁性斯格明子，极性斯格明子由电偶极子构成，于2019年首次在钛酸锶/钛酸铅超晶格薄膜中被发现。在静电能、弹性能、梯度能的共同复杂作用下，极性斯格明子这种极性三维拓扑结构可以在室温下维持稳定。因其具有手性、负电容性、拓扑保护性，且尺寸通常只有几纳米，比磁性拓扑孤子更小，故而有望被应用于后摩尔时代的高鲁棒性、超低功耗、超高密度的纳米电子器件当中。

实际电子器件应用的前提是，结构单元在电、磁等外部激励下具备可调控能力。对于极性斯格明子，因其受限于对纳米尺寸三维极性拓扑结构表征的复杂性，所以相关的对外场调控动力学行为的研究很少。目前，已有的信息主要来自于相场模拟、宏观测量、倒空间X射线衍射花样的变化。这些研究虽然证实了斯格明子在外电场下能够发生拓扑相变，但是由于极性斯格明子的尺寸、形貌并不均匀，宏观测量研究无法揭示不同斯格明子个体演化的差别、不同斯格明子之间的相互作用、相变的中间态、相变的可逆性、缺陷的影响、斯格明子在外场下是否存在长程移动等。因此，为了揭示外场下演化过程中的个体行为与相互作用，高空间分辨的原位表征与分析不可或缺。

高鹏课题组长期致力于低维铁电物理研究，近期，他们发展、利用定量原子像分析与原子分辨的原位局域场技术，与合作者一起应用于极性拓扑的研究，有一系列原创性的研究成果，包括在亚单胞尺度上准确测量了单个极性涡旋的极化分布（Science Advances 2019, aav4335）,据此发现了非极性材料中极性反涡旋的存在（Nature Communications 2021, 12, 2054）,并提出利用机械切割制造纳米尺寸极性涡旋的简易方法（Nature Communications2021, 12, 4620），进一步揭示了电场、应力场下极性涡旋与通量闭合畴的拓扑相变行为（Nature Communications2020, 11 , 1840；PNAS 2020, 117, 18954）。最近，他们与浙江大学、湖南科技大学、湘潭大学、南方科技大学、中国科学院物理研究所合作，利用原位扫描透射电子显微技术对钛酸锶/钛酸铅氧化物超晶格中存在的极性斯格明子施加外电场，在纳米和原子尺度观测到极性斯格明子的可逆性演化及拓扑相变行为。

图：(a) 极性斯格明子的三维极化分布。(b) 斯格明子核心截面的极化分布。(c) 斯格明子从上至下不同平面的极化分布，分别为中心发散型、涡旋型、中心收敛型。(d) 原位STEM实验装置示意图。钨针和SRO导电层作为正负极施加电场。(e) 极性斯格明子在一个电场周期下的演化图。紫色虚线：斯格明子条在正电场下先收缩断裂形成斯格明子泡，然后变小消失。反向电压下成核，从泡长大成条。

由图e所示，极性斯格明子在正电场/负电场下会逐渐收缩/膨胀，直至湮灭/融合并发生拓扑相变转化为平庸的铁电单畴。当撤去外场后，极性斯格明子自发恢复，但位置与初始状态不同。其中，斯格明子条可以通过收缩断裂形成斯格明子泡。极性斯格明子在一个电场周期下的演化行为具有可逆性，但由于非对称电极导致的不均匀电场和界面肖特基势垒引起的内建电场，使整个演化过程还存在特征性回滞。极性斯格明子在外电场下的演化过程与磁性斯格明子在外磁场下的演化类似。不同点在于，面外电场驱动下的极性斯格明子并不存在明显的长程移动。即便在存在垂直的面内电场条件下，它们也只是单纯发生拓扑相变而非长程移动。从能量角度而言，外部电场的施加会破坏双势阱曲线的简并性并影响不同极化态的能量分布，从而驱动斯格明子收缩/膨胀以降低总能量。

此项工作首次在纳米和原子尺度上实现了对外电场驱动下极性斯格明子动力学演化行为的原位观测，证明了利用电场可对极性斯格明子的产生、湮灭与尺寸形状进行可控性调节，为其在纳米电子器件中的潜在应用提供了丰富的信息。

北京大学物理学院量子材料科学中心研究生朱锐雪、浙江大学航空航天学院研究生蒋哲鑫、北京大学与天津工业大学联合指导研究生张欣欣、湘潭大学材料科学与工程学院钟向丽教授为论文共同一作者，湖南科技大学物理与电子科学学院谭丛兵副教授、北京大学物理学院量子材料科学中心与电子显微镜实验室高鹏教授、浙江大学航空航天学院王杰教授、中国科学院物理研究所白雪冬研究员为论文共同通讯作者，其他主要合作者还包括南方科技大学材料科学与工程系李江宇教授团队。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、广东省重点领域研发计划、北京大学轻元素先进材料研究中心等支持。

        文章链接： https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.129.107601