高鹏课题组与合作者报道FeSe/SrTiO3超导体界面局域声子的原子尺度测量
北京大学物理学院量子材料科学中心、电子显微镜实验室高鹏课题组与中国科学院物理研究所朱学涛、郭建东等合作，首次实现了FeSe/SrTiO3界面局域声子的原子尺度观测。在SrTiO3基底上生长的单层FeSe，它的超导转变温度显著提高，其超导增强机制引起了广泛讨论与关注。联合研究团队通过使用扫描透射电子显微镜中的原子级分辨的成像和电子能量损失谱技术，揭示了FeSe/SrTiO3界面上高度局域的声子模式，并发现某些界面模式具有强烈的电声耦合作用特征。该发现为理解FeSe/SrTiO3界面上超导增强的机制提供了新的见解，原子尺度上振动谱的测量也为超导机理研究提供了新手段。该研究成果以“FeSe/SrTiO3界面局域声子的原子尺度观测”（Atomic-scale observation of localized phonons at FeSe/SrTiO3 interface）为题，于4月23日发表在《自然·通讯》（Nature Communications 2024, 15, 3418）。
在SrTiO3基底上生长的单层FeSe因其超导转变温度显著高于体相FeSe而受到了广泛关注。普遍认为界面局域声子模式的电子-声子耦合可能在该界面超导增强中起着重要作用，尤其是之前角分辨光电子能谱 ( ARPES) 实验观察到了复制带，其能量与主带相差大约 90 到 100 meV，该复制带被认为是为电子-声子耦合的特征。但该复制带的具体机制尚无定论，界面局域的声子模式也尚未被直接观测到。
在最近发表的工作里，来自北京大学和中科院物理所的联合团队使用扫描透射电子显微镜-电子能量损失谱（STEM-EELS）技术来研究FeSe/SrTiO3的界面声子。该技术能够同时揭示界面的原子结构、电子态和声子模式，从而准确建立他们之间得关联，进而揭示其中的相互作用机制。该工作首先结合高角环形暗场 (HAADF) 图像与原子分辨的芯能级损失谱，识别出了FeSe/SrTiO3 界面处特殊的双层 Ti-O 终止面结构，并在顶层 Ti-O面中（与 FeSe 相邻的那层）发现了特殊的原子重构。随后在跨过界面的原子分辨声子谱中观察到了高度局域化的界面声子模式。结合第一性原理计算，他们找到了源自双层 Ti-O 终止面的界面声子模式，即主要在顶层 Ti-O面增强，能量为~18 meV 和~81 meV 的声子模式，和主要在底层 Ti-O面增强，能量为~51 meV 和~80 meV 的声子模式。特别地，他们还发现了其中一个模式（约80 meV）具有强电-声耦合作用。该界面声子模式的能量与之前ARPES实验报道的复制带能量相近。此外，该模式的强度主要集中在布里渊区中心，因此其动量特征也与之前报道的前向散射模型一致。据此研究团队认为，这种短程相互作用的界面局域声子可能在增强界面超导中发挥了重要作用。原子尺度上振动谱的测量为超导机理研究提供了新手段。
图1. FeSe/SrTiO3界面的原子分辨声子谱以及相应的第一性原理计算结果。（a） FeSe/SrTiO3界面的HAADF图像。（b） 对应的原子分辨电子能量损失谱数据。（c） 从体态SrTiO3（蓝色）、底层TiO终止面（紫色）、顶层TiO终止面（橙色）、界面第一层FeSe（黄色）、体态FeSe（绿色）中提取的声子谱线。对应的提取区域在a图中以虚线框标记。标准差如灰色阴影所示。红色、黑色箭头指示了分别在顶层TiO终止面和底层TiO终止面增强的界面声子模式。（d）由第一性原理计算得出的电子-声子耦合线宽和Γ点的Eliashberg谱函数。
2024年4月23日，相关研究成果以“FeSe/SrTiO3界面局域声子的原子尺度观测”（Atomic-scale observation of localized phonons at FeSe/SrTiO3 interface）为题，在线发表于《自然·通讯》（Nature Communications）杂志。北京大学量子材料科学中心博雅博士后时若晨、北京大学物理学院2023届本科毕业生李其泽、中国科学院物理研究所2022届博士毕业生徐小凤为文章共同第一作者，高鹏、朱学涛、郭建东为论文通讯作者。其他作者还包括北京大学电子显微镜实验室杜进隆工程师、北京大学物理学院凝聚态物理与材料物理研究所陈基研究员、南方科技大学量子科学与工程研究院俞大鹏院士等人。本工作感谢北京大学物理学院量子材料科学中心王健教授和亚利桑那州立大学物理系Peter Rez教授讨论中提供的帮助。
上述研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、科学探索奖、北京大学电子显微镜实验室、北京大学高性能计算平台、量子物质科学协同创新中心、轻元素量子材料交叉平台等支持。