彭莹莹课题组与合作者揭示1T-TiSe2材料中光诱导手性动力学

近日，北京大学物理学院量子材料科学中心彭莹莹课题组与合作者通过时间分辨X射线衍射（tr-XRD）与圆偏振泵浦激光结合的非平衡态探测技术，在1T-TiSe₂材料中首次揭示了光诱导手性动力学与电荷密度波（CDW）之间的直接联系。这项研究不仅观测到CDW强度抑制的显著圆二色性差异（高达20%），还发现了具有偏振依赖的CDW相关长度光致增长，为光操纵手性态提供了微观机制上的新见解，并证明了tr-XRD在探测手性方面的有效性。该研究成果以“1T-TiSe₂中手性电荷密度波的光诱动力学和动量分布”（Photoinduced Dynamics and Momentum Distribution of Chiral Charge Density Waves in 1T-TiSe₂）为题于2025年9月11日在线发表在《物理评论快报》（Physical Review Letters）上。

近年来，光诱导现象为控制和操纵凝聚态系统中的电子态开辟了新的可能性。在众多自由度中，通过光学手段操纵手性是一个重要的话题。手性是自然界的一种基本属性，指物体与其镜像不能重叠的不对称性。在凝聚态系统中，手性广泛存在于低对称性手性晶格中，然而由于这些手性来自晶格结构，难以进行调控。而另一方面，非手性晶体中自发出现的新奇手性序为这一主题开辟了新的领域。1T-TiSe₂作为一种范德瓦尔斯材料，因其作为首个可能存在自发的电荷手性序而成为光操纵手性的潜在平台。虽然其手性的证据一直备受争议，但是其中存在的圆偏振光伏效应(circular photogalvanic effect, CPGE)，揭示了使用光学手段能在TiSe₂中诱导手性。

图1：结合圆偏振光泵浦的时间分辨X射线衍射技术，用于探测TiSe₂中CDW衍射峰在不同偏振光泵浦下的响应。在左旋（LCP）/右旋（RCP）偏振光泵浦下CDW强度的光致动力学响应有明显差异。

图2：通过对CDW峰形进行分析，发现代表关联长度的Lorentz分量在泵浦后降低。这意味着CDW畴关联长度的增加，且存在明显的左右旋圆偏振依赖。

然而，由圆偏振光伏效应给出的证据缺乏动量空间分辨率，因此无法直接关联手性信号与长程CDW之间的关系，并且手性训练机制及其与CDW的相互作用也尚不明确。此前，彭莹莹与合作者利用共振弹性X射线散射技术揭示了TiSe₂中的轨道序（Physical Review Research 4, 033053 (2022)），以及其与电子手性之间的关联（Phys. Rev. Lett. 133, 126402（2024））。在最新研究中，彭莹莹课题组利用时间分辨X射线衍射（tr-XRD）结合圆偏振泵浦激光探测1T-TiSe₂的超快动力学。他们观察到左右旋圆偏振光泵浦下CDW强度抑制的约20%差异（图1），并揭示了圆二色性在动量空间的分布，这些结果直接证明了手性与CDW畴之间的关联。此外，他们还发现左右旋圆偏振激光泵浦后CDW关联长度的有不同程度的增加（图2），这表明手性域的光诱导扩展。这种光诱扩展具有偏振依赖性，可能暗示圆偏振光脉冲能够放大手性不对称性，引导不同手性域进入不同的非热演化路径。这些结果不仅阐明了圆偏振光驱动手性操纵的机制，为先前观察到的圆偏振光伏效应（CPGE）提供了解释，还证明tr-XRD是检测凝聚态系统中手性的强大工具。该研究为光控制手性材料开辟了新范式，有望应用于更广泛的材料体系，推动非平衡手性动力学的研究。

北京大学物理学院量子材料科学中心2020级博士研究生仇清正为论文的第一作者，彭莹莹助理教授、德国德累斯顿莱布尼茨固体与材料研究所的Jeroen van den Brink教授和荷兰阿姆斯特丹大学的Jasper van Wezel教授为论文的共同通讯作者。时间分辨X射线散射实验得到了韩国浦项自由电子激光线站（PAL-XFEL）的科学家Sae Hwan Chun , Jaeku Park , Dogeun Jang的帮助。光学实验感谢量子材料科学中心王楠林教授和董涛副研究员，以及北京量子信息科学研究院岳莉助理研究员的合作。研究工作得到了北京市自然科学基金、国家重点研发计划和国家自然科学基金支持。研究工作得到了北京市自然科学基金、国家重点研发计划和国家自然科学基金支持。

文章链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/7ctk-h28x