高鹏课题组报道电镜谱学技术填补太赫兹间隙助力宽频声子极化激元研究

北京大学物理学院量子材料科学中心、电子显微镜实验室高鹏课题组与清华大学物理系于浦课题组合作，利用扫描透射电子显微镜电子能量损失谱（STEM-EELS）技术，在仅数个晶胞厚度的自支撑钛酸锶（SrTiO₃）薄膜中，成功激发并探测到频谱覆盖中红外至太赫兹范围的声子极化激元。该实验实现了压缩比超过500 、群速度低至7 × 10^-5 c的卓越结果，展现出前所未有的极端光学压缩与慢波特性。相关研究成果以“超薄钛酸锶中的强限域中红外到太赫兹声子极化激元” (Strongly confined mid-infrared to terahertz phonon polaritons in ultra-thin SrTiO₃) 为题，于 2025 年11月19日在线发表于《科学·进展》 (Science Advances)。 

声子极化激元是光子与光学声子强耦合形成的一种准粒子，能够突破衍射极限，将电磁场压缩至纳米尺度进行调控，在超分辨成像、亚波长光学器件和分子传感等领域具有广阔应用前景。目前，声子极化激元的探测主要依赖近场光学技术。然而，要在中红外至太赫兹（MIR–THz）宽频范围内完整获取其色散关系，并定量评估波长压缩比和群速度等关键参数，现有常规纳米光学方法仍存在本质性局限：首先，在太赫兹至远红外波段，受限于高质量光源与探测器的缺乏，光学手段普遍面临“太赫兹间隙”（ “THz gap”）的制约；其次，光学方法可探测的动量范围受入射光波矢限制，难以捕捉高动量区域的极化激元模式，而高动量模式恰恰是实现极高场压缩和超慢光效应的关键；此外，光学测量通常需依托衬底进行，衬底的介电环境可能干扰声子极化激元的本征色散与近场分布。

相比之下，基于扫描透射电子显微镜的电子能量损失谱技术不依赖外部激光光源，利用高能电子束可连续激发并探测从MIR到THz的宽能段信号，有效填补“太赫兹间隙”，同时提供巨大动量转移范围，从而能够直接获取完整的色散关系。该技术还支持在无衬底的自支撑薄膜中进行测量，避免了介质环境对极化激元模式的耦合干扰，为提取材料的本征声子极化激元特性提供了可靠的技术平台。

基于上述优势，本研究首先采用脉冲激光沉积技术，通过生长牺牲层制备了超薄自支撑SrTiO₃薄膜，进而利用STEM-EELS对其进行声子极化激元探测。选择SrTiO₃作为研究对象，是因为其具有巨大的纵光学声子–横光学声子劈裂，介电函数响应可覆盖从中红外至太赫兹的宽广频段，因而具备支持宽谱声子极化激元的潜力。理论分析进一步表明，当薄膜厚度减至纳米尺度甚至二维极限时，极化激元色散关系显著平坦化，表现出极强的光场局域与超慢光效应。自支撑薄膜的制备则有效排除了衬底耦合效应，为揭示材料的本征极化激元行为提供了理想体系。

研究团队通过系统开展厚度依赖实验，揭示了 SrTiO₃ 薄膜中声子极化激元的独特性质。在厚度仅 3 nm 的样品中，实验探测到极化激元的波长压缩比超过 500，群速度低至约 7×10^-5 c，性能已达到当前最优范德瓦尔斯材料体系水平。这些结果凸显了钙钛矿氧化物在纳米光子学领域的应用潜力，为发展宽谱、强局域、低速光子器件提供了新的材料平台。

图1 自支撑 SrTiO₃ 薄膜中声子极化激元的 STEM-EELS 测量。(A) 实验设置示意图。(B) 薄膜边缘的原子分辨 HAADF 图像。(C) 在不同位置采集的 EELS 谱线。(D) 沿垂直于薄膜边缘方向扫描获得的一系列 EELS 谱。蓝色和红色虚线分别标示THz与MIR范围的声子极化激元。(E) 谱线的二维可视化结果。(F) 边界有限元模拟结果。

图2不同厚度SrTiO₃ 薄膜声子极化激元的压缩比与群速度。

北京大学物理学院量子材料科学中心2023级博士研究生何沛一、北京大学物理学院博雅博士后李佳德和清华大学物理系博士研究生李聪为文章共同第一作者，于浦教授和高鹏教授为文章通讯作者。其他主要合作者包括北京大学博士毕业生李宁、博士后时若晨、韩博等人。

上述研究工作得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金、新基石科学基金等支持。 

论文原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ady7316